Sindaco comunista di Fivizzano (1990-1992) 

Nel 1990 viene eletto sindaco di Fivizzano nelle liste del PCI, ma nel 1992 la giunta comunale da lui guidata viene rovesciata dai socialisti locali, in associazione con la Democrazia Cristiana. Già allora gli attivisti lo paragonano scherzosamente a un ravanello: cioè rosso fuori e bianco dentro[2]. In seguito lascia il PCI.



Carriera politica in Forza Italia

Attraverso lo scultore Pietro Cascella, che stava lavorando ad Arcore per la cappella funeraria di Villa Berlusconi, nel 1994 conosce Silvio Berlusconi, che gli affida dapprima la direzione del Dipartimento beni culturali del Centro studi di Forza Italia. Successivamente Bondi viene incaricato di curare la corrispondenza personale di Berlusconi, di cui diviene in breve tempo segretario particolare e collaboratore fidato, tanto da ricevere il compito, in occasione della campagna elettorale del 2001, di coordinare la stesura di Una storia italiana, un libro fotografico sulla vita pubblica e privata di Berlusconi spedito, come mezzo di propaganda elettorale in vista delle successive elezioni, a tutte le famiglie italiane.
Bondi ricambia la fiducia accordatagli dal Cavaliere diventandone negli anni uno dei maggiori sostenitori, esternandogli pubblicamente in più occasioni la propria devozione e fedeltà, anche tramite poesie che ha talvolta letto in alcuni programmi televisivi, tanto da essere stato spesso bersaglio di critiche o battute ironiche.
Nel 2001 è eletto alla Camera dei deputati nelle liste di Forza Italia nella III circoscrizione (Lombardia 1) ed entra nella Commissione affari costituzionali della Camera. Dal 2002 è portavoce di Forza Italia.
Nella campagna elettorale per le elezioni regionali del 2005 si occupa della comunicazione del partito e nello stesso anno viene nominato coordinatore del movimento forzista.
Alle elezioni politiche del 2006 riceve un nuovo mandato parlamentare alla Camera, risultando eletto nella circoscrizione XX (Campania 2). Collabora intanto al settimanale Vanity Fair con una rubrica di poesie.
Alle elezioni del 2008 è candidato al Senato della Repubblica nella regione Toscana nelle liste del Popolo della Libertà, nonché candidato del centrodestra alla carica di presidente della Provincia di Massa Carrara. Viene eletto al Senato, mentre per la presidenza della provincia perde contro il presidente uscente (sostenuto dal Partito Democratico, Italia dei Valori, Partito Socialista e Repubblicani) Osvaldo Angeli, che vince al ballottaggio con il 55.37%, contro il 44.63% di voti raccolti da Bondi.

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Nel Popolo della Libertà ​

Dopo il congresso fondativo del Popolo della Libertà, il 29 marzo 2009 ne viene nominato coordinatore nazionale assieme a Ignazio La Russa e Denis Verdini.
Nel novembre 2010 il crollo di una domus a Pompei avevano fatto vacilare il ruolo di Bondi sia nel Governo come Ministro dei Beni Culturali sia nel partito come Coordinatore nazionale del PdL in cui il suo ruolo più marginale rispetto agli altri due coordinatori era oggetto di critica di alcuni esponenti del PdL.Il diretto interessato ha però smentito di voler lasciare i suoi incarichi e nonostante le sue dimissioni da Ministro avenute pochi mesi dopo Bondi confermo di volersi dedicare a tempo pieno al partito e al suo ruolo di coordinatore.
Si dimette dall'incarico il 30 maggio 2011 in seguito alla sconfitta del partito alle elezioni amministrative di quell'anno ma le sue dimissioni vengono respinte dal Presidente del PdL Silvio Berlusconi.
Il 1 luglio 2011 durante il Consiglio Nazionale del Pdl Angelino Alfano viene eletto segretario politico del partito, carica istituita dopo la sconfitta amministrativa del 2011. I coordinatori non vengono azzerati come si era all'inizio paventato ma i loro poteri e deleghe sono ridotti: Verdini avra la delega all'organizzazione del partito, La Russa avra la delega alla propaganda del partito mentre Bondi alla filosofia del partito e dei suoi valori.
Nel settembre 2011 durante una intervista al Corriere della Sera Bondi annuncia la sua intenzione di voler lasciare la carica di coordinatore nazionale del Pdl ma di non poterlo fare a causa di una esplicita richiesta di Berlusconi che lo invitava a continuare il suo lavoro nel partito.
Il 22 maggio 2012 dopo la pesantissima sconfitta del PdL e di tutto il centrodestra alle amministrative 2012 (in alcuni grandi comuni il centrodestra ha dovuto lasciare il ballottaggio contro il centrosinistra a candidati del Terzo Polo o del Movimento 5 Stelle) Bondi ripresenta per la secondo volta le dimissioni da coordinatore nazionale del Pdl soprattutto dopo gli attacchi di giornali di centrodestra come Libero che invitava tutta la classe dirigente del partito e specialmente i 3 coordinatori a fare un passo indietro. Nonostante ciò il Presidente Silvio Berlusconi e il Segretario del partito Angelino Alfano respingono le dimissioni.

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Ministro per i Beni e le Attività Culturali (2008-2011)​

Nel 2008 è nominato Ministro per i Beni e le Attività Culturali del Governo Berlusconi IV, lasciando la carica di coordinatore nazionale di Forza Italia a Denis Verdini. Nel corso del suo mandato, a Pompei crollano nel giro di poche settimane la Domus dei Gladiatori e altre tre strutture murarie. La notizia fa il giro del mondo, tanto da far giungere gli ispettori UNESCO. Alla Camera viene presentata in merito una mozione di sfiducia nei riguardi del Ministro Bondi, il quale due anni prima aveva commissariato l'area archeologica di Pompei, affidandola al prefetto Renato Profili. Il 26 gennaio 2011 la Camera dei Deputati con 608 presenti respinge la sfiducia con 314 no (Il Popolo della Libertà, Lega Nord, Iniziativa Responsabile e i deputati non iscritti ad alcuna componente Calogero Mannino e Francesco Nucara), 292 sì (Partito Democratico, Italia dei Valori, Unione di Centro, Futuro e Libertà per l'Italia, Alleanza per l'Italia, Movimento per le Autonomie, Liberal Democratici, il deputato non iscritto ad alcuna componente Giuseppe Giulietti e il deputato delle minoranze linguistiche valdostane Roberto Rolando Nicco) e 2 astenuti (Südtiroler Volkspartei)
Il 23 marzo 2011 si dimette ufficialmente dal Ministero, che verrà affidato a Giancarlo Galan, fino a quel momento ministro delle Politiche agricole, alimentari e forestali.

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La riforma del MiBAC 
Nel novembre 2008 Bondi ha lanciato una riforma dell'organizzazione interna del Ministero, inserendo una figura manageriale a capo della Direzione generale per i Musei, le Gallerie e la Valorizzazione (dizione poi modificata in Direzione generale per la Valorizzazione del Patrimonio Culturale), identificata in Mario Resca, ex amministratore delegato di McDonald's, già consulente per gestione e sviluppo dei musei italiani. In un primo momento, il nome che era stato fatto per lo stesso incarico era quello di Antonio Paolucci, ex sovrintendente ai Beni Culturali della Regione Veneto, poi Sovrintendente del Polo Museale Fiorentino ed infine designato dalla Santa Sede come direttore dei Musei Vaticani.
Contro la riforma e la nomina di Resca si è espresso il 18 novembre 2008, all'unanimità, il Consiglio superiore dei beni culturali, presieduto da Salvatore Settis, in quanto il nuovo ruolo avrebbe assommato competenze relative alla valorizzazione e alla tutela che finivano per accavallarsi con le responsabilità dei sovrintendenti, fino al campo della tutela con il diritto di decidere sul prestito delle opere e con la supervisione sui poli museali di Roma, Napoli, Firenze e Venezia.
Bondi ha in seguito modificato il regolamento del MiBAC, approvato dal consiglio dei ministri del 23 dicembre 2008, eliminando ogni riferimento ai musei. Resca avrà dunque il compito di occuparsi di tutti i luoghi e gli istituti pubblici di cultura (musei, biblioteche, archivi, aree e parchi archeologici, complessi monumentali), con la responsabilità della promozione del patrimonio in Italia e all’estero. Il testo definitivo precisa meglio, inoltre, le responsabilità del manager, per minimizzare eventuali conflitti di competenze, ed evidenziando la separazione tra valorizzazione e tutela. Il testo riformulato è stato approvato dal Consiglio superiore dei beni culturali il 4 dicembre 2008, con 8 si e 3 no.